超臨界流體輔助製備石墨烯

石墨烯以其優(you) 異的物理機械性能，如巨大的表麵積、的導電性及穩定性，在許多學科領域引起了廣泛的關(guan) 注。尤其是在燃料電池領域，石墨烯與(yu) 金屬納米粒子結合構建新一代催化劑已經成為(wei) 一種新的途徑。本論文主要研究討論了氧化石墨、低缺陷石墨烯的製備，並以此類材料為(wei) 載體(ti) ，與(yu) Pd納米粒子以及PtRuNi三元納米粒子結合形成的新型催化劑在燃料電池中的應用。主要內(nei) 容包括：

 1.本實驗利用氧化石墨表麵大量的含氧基團，將其充分溶解於(yu) 甲醇溶液中，使其形成層數較少的氧化石墨烯的均相溶液。再通過超臨(lin) 界CO2和甲醇的混合流體(ti) ，將DMAB產(chan) 生的H2運輸到氧化石墨烯的各個(ge) 角落。氧化石墨烯較薄的層數和超臨(lin) 界流體(ti) 的滲透能力，不僅(jin) 有利於(yu) 氧化石墨烯的充分還原，還有利於(yu) 金屬前驅體(ti) 在較大比表麵積的石墨烯表麵均勻地分散，進而製得高性能的電化學催化劑。通過XRD、TEM、EDS、XPS等方法分析了PtRuNi/石墨烯複合物的結構和組成。並用電化學的方法比較了CCG/PtRuNi，CCG/PtRu與(yu) XC-72/PtRuNi(其中CCG為(wei) 化學輔助還原石墨烯，XC-72為(wei) 炭黑)的甲醇和乙醇的電催化活性，結果顯示我們(men) 製備的CCG/PtRuNi顯著提高甲醇和乙醇電催化活性。

 2.本實驗利用較低濃度酸在冷凝回流的條件下處理石墨烯片層，使得石墨烯片層上具有充足但不過量的含氧基團，這些含氧基團既可以調節石墨烯在溶劑中的溶解性，又可以作為(wei) 鈀納米粒子沉積時的成核點。再以製備好的低缺陷石墨烯(LDG)為(wei) 原料，在超臨(lin) 界CO2和甲醇混合流體(ti) 的輔助下，將鈀納米粒子成功負載到石墨烯表麵。通過XRD、TEM、EDS、XPS、拉曼等方法分析了鈀/石墨烯複合物的結構和組成。並用電化學的方法比較了LDG/Pd，CCG/Pd，PG/Pd與(yu) XC-72/Pd(其中LDG為(wei) 低缺陷石墨烯，CCG為(wei) 化學輔助還原石墨烯，PG為(wei) 直接剝離石墨烯，XC-72為(wei) 炭黑)的甲酸和甲醇的電催化活性，結果顯示我們(men) 製備的LDG/Pd明顯改善甲酸和甲醇電催化活性。

 3.本實驗利用較低濃度酸在冷凝回流的條件下處理石墨烯片層，使得石墨烯片層上具有充足但不過量的含氧基團。這些含氧基團既可以調節石墨烯在溶劑中的溶解性，又可以作為(wei) 金屬納米粒子沉積時的成核點。再以製備好的低缺陷石墨烯(LDG)為(wei) 原料，利用超臨(lin) 界CO2和甲醇混合流體(ti) 的分散性好、粘度低、密度可控、和表麵張力為(wei) 零等優(you) 點，將Pt、Ru、Ni等金屬納米粒子成功的負載到石墨烯表麵。通過XRD、TEM、EDS、XPS、拉曼等方法分析了PtRuNi/石墨烯複合物的結構和組成。並用電化學的方法比較了LDG/PtRuNi，LDG/PtRu，LDG/Pt，CCG/PtRuNi與(yu) XC-72/PtRuNi(LDG為(wei) 低缺陷石墨烯，CCG為(wei) 化學輔助還原石墨烯，XC-72為(wei) 炭黑)的甲醇和乙醇的電催化活性，結果顯示我們(men) 製備的LDG/PtRuNi遠優(you) 於(yu) 文獻報道的甲醇和乙醇電催化活性。